Основа коллекции галереи была заложена герцогом Тешен-Саксонским во второй половине XVIII века. В первой половине XIX века посещение галереи стало возможным для публики. В начале XX века особый акцент был сделан на расширение музейного фонда немецким и французским искусством. На рубеже XXI-XXI вв. была приобретена богатая коллекция импрессионистов, что дало возможность открыть постоянную выставку «От Моне до Пикассо».
Обширная коллекция гравюр включает в себя превосходные образцы итальянского ренессанса, выполненные резьбой по дереву и травлением медью. Галерея также владеет всемирно известными гравюрами Франциско Гойи.
Сегодня в собрании галереи числятся более 65 000 полотен, 50 000 чертежей и около миллиона графических рисунков. Альбертина на сегодняшний день считается одним из самых популярных музеев Австрии.